常溫限氧條件下有機碳源對與厭氧氨氧化匹配的亞硝化的影響研究論

　　厭氧氨氧化作為被廣大學(xué)者關(guān)注的新型脫氮工藝之一，具有動(dòng)力消耗低、不需要投加有機物、產(chǎn)泥量少、耗氧量低等優(yōu)點(diǎn)。由于厭氧氨氧化菌生長(cháng)率較低并且厭氧氨氧化以氨氮和亞硝態(tài)氮作為反應基質(zhì)。而在實(shí)際廢水中幾乎不存在亞硝態(tài)氮，導致厭氧氨氧化幾乎不可能作為一個(gè)單獨工藝應用于實(shí)際工程中，如果向厭氧氨氧化工藝中投加亞硝態(tài)氮不僅會(huì )增加運行費用而且可能會(huì )造成水體二次污染，基于上述原因眾多學(xué)者研究開(kāi)發(fā)出了亞硝化工藝。亞硝化工藝作為厭氧氨氧化工藝的前置工藝，可以為后續的厭氧氨氧化工藝提供大量的反應基質(zhì)，為推動(dòng)厭氧氨氧化工藝應用到實(shí)際工程中起到重要作用。亞硝化是將硝化反應控制在前半段即只將NH4+- N 氧化到NO2--N 的反應，眾多學(xué)者通過(guò)控制DO 質(zhì)量濃度在1.0～2.0 mg/L、溫度為35 ℃、pH 控制在8.3～8.5、FA 質(zhì)量濃度達到6 mg/L 以及曝氣量穩定在7.2 L/h 的條件下可以快速的累積亞硝態(tài)氮。研究表明，亞硝化是一個(gè)耗氧的過(guò)程，因此DO 是實(shí)現亞硝化的重要因素之一。亞硝化細菌以及后續的厭氧氨氧化菌都是自養菌而城市廢水中含有有機物會(huì )促進(jìn)硝化菌等異養菌的生長(cháng)與亞硝化細菌、厭氧氨氧化菌競爭反應基質(zhì)。因此，通過(guò)靜態(tài)實(shí)驗研究探討在好氧條件下含有有機物的廢水對亞硝化的影響，旨在為亞硝化- 厭氧氨氧化工藝應用到實(shí)際工程提供理論依據。

　　1 實(shí)驗部分

　　1.1 實(shí)驗用水

　　實(shí)驗采用實(shí)際生活污水，分別以Na2CO3碳源，以NH4Cl 為氮源進(jìn)水NH4+-N 質(zhì)量濃度約為50mg/L，DO 質(zhì)量濃度控制在1.0 mg/L，pH 穩定在7.5～8.0，每升配水加微量元素營(yíng)養液0.3 mL，營(yíng)養液配方為：10.0 mg/L EDTA(乙二胺四乙酸)、1.50mg/L FeCl3·6H2O、0.18 mg/L KI、0.15 mg/L H3BO3、0.15 mg/L CoCl2·6H2O、0.12 mg/L ZnSO4·7H2O、0.12mg/L MnCl2·4H2O、0.06 mg/L Na2MoO4·2H2O、0.03mg/L CuSO4·5H2O，運行方式為進(jìn)水(瞬時(shí))→曝氣7 h→沉淀排水1 h→閑置1 h。

　　1.2 實(shí)驗裝置

　　實(shí)驗采用結構為內外雙層圓柱形SBR 反應器，反應器材料為有機玻璃，反應器外層是水浴加熱系統，內層作為反應系統。反應器內徑12 cm，外徑14 cm，高為80 cm，總容積為9 L，有效容積為8 L，進(jìn)水采用通過(guò)高位水箱的方式向反應器內部供水，通過(guò)微電腦計時(shí)。在反應器內部設置曝氣頭并通過(guò)外部的空氣壓縮機向反應器內部反應系統曝氣，曝氣量的大小由連接于二者之間的空氣流量計進(jìn)行控制，并以微電腦計時(shí)器實(shí)現曝氣與停曝

　　1.3 分析方法

　　實(shí)驗根據國家環(huán)保局水和廢水監測分析方法規定的方法進(jìn)行檢測。NH4+-N 質(zhì)量濃度采用納氏試劑分光光度法，NO2--N質(zhì)量濃度采用N -(1-萘基)-乙二胺光度法測定，DO 通過(guò)便攜式溶解氧儀進(jìn)行測定;COD 采用快速密閉催化消解法;NO3--N質(zhì)量濃度采用紫外分光光度法。

　　2 結果與討論

　　2.1 DO 對匹配厭氧氨氧化亞硝化反應的影響

　　亞硝化細菌和硝化細菌均為好氧菌，因此DO在亞硝化過(guò)程中是重要的影響因素之一。研究表明[14]，亞硝化細菌對DO 的親和力高于硝化細菌。因此在低DO 條件下亞硝化細菌具有明顯競爭優(yōu)勢，有學(xué)者通過(guò)研究發(fā)現DO 質(zhì)量濃度小于1 mg/L 時(shí)亞硝化細菌的活性明顯強于硝化細菌，可以控制低DO 淘洗硝化細菌實(shí)現亞硝化。

　　2.1.1 DO 對NH4+-N 去除效果的影響

　　DO 對NH4+-N 去除效果的影響隨著(zhù)DO 質(zhì)量濃度的'升高，出水NH4+-N質(zhì)量濃度不斷下降，NH4+-N去除率也隨之增加。當DO質(zhì)量濃度達到2.0 mg/L 時(shí)，NH4+-N平均去除率能夠達到99%，出水NH4+-N質(zhì)量濃度僅為0.33 mg/L。

　　2.1.2 DO 對NO2--N 累積效果的影響

　　當DO 質(zhì)量濃度在0.5～1.0 mg/L 變化時(shí)，NO3--N 質(zhì)量濃度較低NO2--N 累積效果較好。DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L 時(shí)，NO2--N 累積效果最好。此時(shí)出水NO2--N 平均質(zhì)量濃度為9.819 mg/L，NO2--N 平均累積率為89.423%。隨著(zhù)DO 質(zhì)量濃度繼續升高，出水NO2--N 質(zhì)量濃度的增加幅度不明顯而NO3--N 累積量大幅度增加，造成出水NO2--N質(zhì)量濃度不斷下降。而當DO 質(zhì)量濃度繼續上升到2.0 mg/L 時(shí)， 幾乎沒(méi)有亞硝態(tài)氮的累積，硝態(tài)氮的累積量已經(jīng)上升到9.239 mg/L，亞硝態(tài)氮的累積率僅為21.458%，與DO=1.0 mg/L 相比降低了67.965%。此時(shí)，亞硝態(tài)氮的累積量不能滿(mǎn)足后續厭氧氨氧化的需求。DO 質(zhì)量濃度為0.5 mg/L 時(shí)，NO2--N 的累積率卻達到了87.19%與DO=1.0 mg/L 相比僅降低了2.233%，而出水NO2--N 的質(zhì)量濃度卻低于DO=1.0 mg/L，這是由于出水中幾乎沒(méi)有NO3--N 造成的。因此，此時(shí)的亞硝態(tài)氮累積效果要低于DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L 時(shí)的累積效果實(shí)驗結果表明，DO 質(zhì)量濃度較低時(shí)隨著(zhù)DO質(zhì)量濃度的升高能夠淘洗掉硝化細菌進(jìn)而促進(jìn)亞硝化細菌的生長(cháng)。研究顯示，亞硝化細菌、硝化細菌對溶解氧的親和力不同。而在DO 質(zhì)量濃度較低時(shí)，兩類(lèi)好氧菌的活性都會(huì )被抑制，與亞硝化細菌相比硝化細菌的活性受到抑制作用更明顯。此時(shí)亞硝化細菌會(huì )優(yōu)先利用反應器中有限的溶解氧將NH4+-N氧化成NO2--N 但是由于有限的生存空間，亞硝化細菌活性未完全恢復造成部分NH4+-N 不能被轉化成NO2--N。隨著(zhù)DO 質(zhì)量濃度的不斷升高，亞硝化細菌受到的抑制作用不斷減弱，亞硝態(tài)氮累積效果不斷增強這一點(diǎn)從不斷上升NO2--N 累積率、NH4+-N去除率可以看出。而隨著(zhù)溶解氧不斷增加，硝化細菌的活性也得到釋放并持續增強，硝化細菌開(kāi)始和亞硝化細菌競爭生存空間，不斷地將生成的NO2--N 轉換成NO3--N，這一點(diǎn)從上升的NO3--N 累積量和下降的NO2--N 累積率可以看出。當DO 質(zhì)量濃度為1.0mg/L 時(shí)，亞硝化細菌的活性已基本恢復而硝化細菌的活性仍受到抑制作用，此時(shí)NH4+-N的去除率和NO2--N 累積率能穩定在90%以上，亞硝態(tài)氮累積效果較好能夠穩定地實(shí)現亞硝化。這與張曉寧、RuizG等學(xué)者的研究結果較為一致。DO 質(zhì)量濃度超過(guò)1.0 mg/L 時(shí)，NO2--N 累積率大幅度下降，表明DO 質(zhì)量濃度超過(guò)界限值后會(huì )促進(jìn)硝化細菌的活性與亞硝化細菌競爭反應基質(zhì)。DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L 能夠穩定的累積亞硝態(tài)氮較好地實(shí)現亞硝化，但實(shí)際工程中不僅會(huì )增加曝氣費用而且水中剩余的DO 會(huì )影響后續厭氧氨氧化反應，因此研究限氧條件下實(shí)現亞硝化對工程實(shí)際化具有現實(shí)意義。實(shí)驗結果表明， DO 質(zhì)量濃度為0.5 mg/L 時(shí)，NO2--N 累積效果略低于DO=1.0 mg/L，但NH4+-N去除率和NO2--N 累積率仍能穩定在80%以上，而且出水NH4+-N/NO2--N為1:1.36 基本符合后續厭氧氨氧化進(jìn)水的要求。其他學(xué)者也通過(guò)實(shí)驗發(fā)現了DO 質(zhì)量濃度較低時(shí)能夠抑制硝化細菌的生長(cháng)促進(jìn)亞硝化細菌的活性，利于NO2--N 的累積。

　　2.2 有機碳源對匹配厭氧氨氧化亞硝化的影響

　　采用靜態(tài)實(shí)驗，進(jìn)水參考城市污水NH4+-N質(zhì)量濃度控制在50 mg/L 左右，溫度穩定在26 ℃，DO質(zhì)量濃度維持在0.5 mg/L。用葡萄糖調節COD 分別為50、100、150、200 mg/L。單周期為進(jìn)水(瞬時(shí))→曝氣7 h→沉淀排水1 h→閑置1 h，每個(gè)COD 質(zhì)量濃度值連續運行7 d 并檢測進(jìn)、出水NH4+-N、NO2--N、NO3--N 質(zhì)量濃度。

　　2.2.1 有機碳源條件下COD 去除效果

　　在反應初期COD 去除率較低，隨著(zhù)反應的進(jìn)行COD 去除率逐漸增加，第6 天時(shí)COD 去除率達到43.66%。當COD 為100 mg/L 時(shí)，COD 平均去除率為51.12%比COD 為50 mg/L 時(shí)增加了26.89%。當COD 為150 mg/L 時(shí)，COD 平均去除率達到最高為59.05%，而第22 d 提高COD 到200 mg/L 時(shí)，COD 去除率開(kāi)始下降，通過(guò)連續7 d的觀(guān)測COD 平均去除率僅為35.21%。

　　2.2.2 有機碳源對NH4+- N 去除效果的影響

　　當COD 在100 mg/L 以下時(shí)，有機碳源幾乎沒(méi)有對NH4+-N去除效果的產(chǎn)生抑制作用，NH4+-N去除率基本穩定在90%以上，其他學(xué)者也通過(guò)實(shí)驗研究發(fā)現低濃度的有機碳源不會(huì )抑制亞硝化細菌的生長(cháng)[25-28]。隨著(zhù)COD 質(zhì)量濃度增加到150 mg/L 時(shí)，NH4+- N 去除率開(kāi)始下降，當COD 質(zhì)量濃度達到200 mg/L 時(shí)NH4+-N去除率只能維持在70%左右。

　　2.2.3 有機碳源對NO2

　　--N 累積效果的影響

　　COD 質(zhì)量濃度不同對NO2--N累積效果的抑制作用程度不同。當COD 質(zhì)量濃度為50 mg/L 時(shí)幾乎沒(méi)有對NO2--N 累積效果產(chǎn)生抑制作用，隨著(zhù)COD 升高，對NO2--N 累積效果開(kāi)始產(chǎn)生抑制作用。當COD 由100 mg/L 增加到150 mg/L時(shí)，NO2--N 累積率由75.1%下降到48.6%，當COD達到200 mg/L 時(shí)，NO2--N 累積率僅為34.5%。實(shí)驗結果表明，初始時(shí)反應器內有機碳源較少，反硝化細菌等異養菌的生長(cháng)受到抑制，此時(shí)亞硝化細菌等自養菌仍然是優(yōu)勢菌種。這一點(diǎn)從較高的NO2--N 累積率、NH4+-N去除率可以看出。隨著(zhù)COD不斷地升高，反應器內的有機碳源越來(lái)越多，反硝化細菌等異養菌開(kāi)始繁衍通過(guò)利用有機碳源以及死亡的微生物進(jìn)行新陳代謝。但此時(shí)NH4+-N去除率、NO2--N 累積率仍能維持在一個(gè)較高的數值，說(shuō)明此時(shí)亞硝化細菌仍是優(yōu)勢菌種。分析原因一方面可能是亞硝化細菌比硝化細菌對DO 更為敏感，在低DO環(huán)境下亞硝化細菌的競爭優(yōu)勢要強于硝化細菌。另一方面在有機碳源條件下硝化細菌的生長(cháng)速率要高于亞硝化細菌，但是要取代亞硝化細菌成為優(yōu)勢菌種仍是一個(gè)漫長(cháng)的過(guò)程[29]。但是當COD 超過(guò)150mg/L 時(shí)，硝化細菌的數量已經(jīng)超過(guò)了亞硝化細菌。硝化細菌不僅會(huì )優(yōu)先利用反應器中的DO，將生成的NO2--N 進(jìn)一步氧化成NO3--N，造成NO2--N 出水濃度大幅度下降而且由于DO 的大量消耗導致亞硝化細菌無(wú)法進(jìn)行新陳代謝，數量開(kāi)始下降。由于與反硝化細菌等異養菌相比COD 過(guò)高其已經(jīng)超過(guò)利用有機碳源進(jìn)行新陳代謝所能承受的飽和濃度，因此反應器中有機碳源大量剩余使得COD 去除率較低。

　　3 結論

　　DO 質(zhì)量濃度在不同范圍內對亞硝化細菌、硝化細菌活性的影響不同。DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L時(shí)，亞硝化細菌的活性要優(yōu)于硝化細菌，能夠實(shí)現亞硝態(tài)氮穩定的累積較好地實(shí)現亞硝化。隨著(zhù)DO 質(zhì)量濃度繼續升高，硝化細菌活性不斷增強對亞硝化細菌產(chǎn)生抑制作用。在DO 質(zhì)量濃度為0.5 mg/L時(shí)，出水NH4+-N/NO2--N為1:1.36 能夠滿(mǎn)足后續厭氧氨氧化進(jìn)水的要求，NO2--N累積效果較好。有機碳源是影響亞硝化的重要因素之一，在有機碳源濃度較低的條件下，COD 對亞硝化細菌的幾乎沒(méi)有抑制作用。當COD 超過(guò)150 mg/L 時(shí)，硝化細菌會(huì )優(yōu)先利用有限的DO 以及反應器中的有機碳源進(jìn)行生命活動(dòng)，大量繁殖的反硝化細菌等異養菌會(huì )抑制亞硝化細菌的活性，降低NO2--N累積效果。

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